顺治五年（1648年），郑彩率军进犯福建的漳州、泉州等地。朝廷命令李率泰与靖南将军陈泰共同对付郑彩。在这场战役中，李率泰不仅成功地击败了郑彩，还收复了长乐、连江二县，并斩杀了郑彩任命的总督顾世臣等人。郑彩被迫逃走。此外，李率泰还成功解除了郑军对福州长达十四个月的围困。

顺治六年（1649年），李率泰随军征讨叛将姜镶，攻下了保德，并擒获了姜镶的党羽牛化麟等人。因为这次胜利，李率泰再次获得加封拖沙喇哈番的荣誉。同年，清朝对官制进行了改革，将参政改称为侍郎，李率泰继续担任刑部侍郎兼梅勒额真。

顺治八年（1651年），李率泰被调任吏部侍郎，并官拜弘文院大学士。在这一职位上，他积极上奏，提出了惩治贪官酷吏、保障满洲八旗兵马草料供应及合理安排公共工程等一系列建议。顺治帝采纳了他的建议，但不久之后，李率泰与大学士陈泰一同获罪，顺治帝最终赦免了他们，并将李率泰的职位降至拜他喇布勒哈番。

顺治十年（1653年），李率泰被大学士洪承畴推荐为两广总督。此时，南明政权的永历帝朱由榔驻扎在安隆，其部将李定国在广西拥兵数万。面对这样的挑战，李率泰在顺治十一年（1654年）派遣部队进剿，并在玉版巢战役中斩杀了当地的土寇廖笃增。

顺治十二年（1655年），李定国率军进犯广东。李率泰迅速组织防御，并在与李定国的部将高文贵的交战中取得了胜利。恰逢靖南将军珠玛喇率领的大军抵达，两军合力击败了李定国，收复了高、雷二郡。这场胜利进一步巩固了清朝在南方的统治地位。

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三、总督闽浙

顺治十三年（1656年），李率泰因战功卓着被加封为太子太保，并调任闽浙总督。李率泰是一位既有勇力又有智谋的将领，他能够与士卒同甘共苦，深受士兵爱戴。面对郑成功占据台湾海峡，并频繁侵扰内地的情况，李率泰上书请求增加水师兵力三千人，并建造一百多艘哨船，旨在削弱郑成功的势力范围。同时，他还建议不要将郑成功的父亲郑芝龙流放到靠近海上的宁古塔，以防他伺机逃脱，造成更大的麻烦。顺治帝听取了他的所有建议，并因击败李定国有功，将李率泰的世职提升为一等，且因其政绩考核合格而加封为少保。

顺治十五年（1658年），李率泰成功招抚了郑成功手下的将领唐邦杰、林翀、叶禄等人，导致郑成功损失了数万名士兵。同年，郑成功进攻浙江温州，占领了平阳和瑞安。李率泰迅速调动江宁满洲兵予以抵抗，迫使郑成功撤退。同年，朝廷将闽浙总督的职位分为两个独立的职务：任命赵国祚为浙江总督，驻守温州；而李率泰则被任命为福建总督，驻守福州。不久之后，郑成功占领南安岭，意图窥视福州。此前投降清朝的郑成功部将陈斌再次叛变，占据罗星塔。李率泰立即派出军队，焚烧了陈斌的大型战舰一千多艘，迫使郑成功逃走。陈斌再次投降，但李率泰上奏请求处决陈斌。

顺治十六年（1659年），李率泰因某些未明原因被剥夺了一等世职，但仍然保留了福建总督的职位。

康熙元年（1662年），李率泰认为漳州是福建的重要门户，因此奏请朝廷增加两千人的水师兵力。不久之后，他与靖南王耿继茂合作，击退了定海小埕的海盗。随后，李率泰与提督马得功一起平定了万安所的叛乱，并击败了郑成功部将杨宣。这一年，郑成功去世，其子郑锦继位。李率泰再次展开招降工作，成功说服了郑锦的将领林俊奇、陈辉、何义、魏明等三百多人以及两千多名士兵投降清朝。随后，李率泰率领建宁、延平、邵武三路的士兵征剿内地山寇，并捕获并处决了山寇首领铁佛。不久，郑锦率领部将周全斌以五百多人的队伍从梁山侵入内地，李率泰派遣总兵王进加和参将折光秋两路夹击，大败郑锦的军队。随后，李率泰与耿继茂率领水军直扑厦门，夺取了浯屿和金门二岛，迫使郑锦连夜逃离。