然而，咸丰十年（1860年），英法联军再次扩大了对中国的侵略行动，攻占了舟山、大连湾、烟台等地，并封锁了渤海湾。六月，英法联军再度进攻大沽口，尽管僧格林沁坚守炮台，但最终仍未能阻止联军的攻势。随着联军占领天津，僧格林沁的部队败退至通州。咸丰帝对此次失败极为不满，下令剥夺了僧格林沁的部分荣誉和职务。当英法联军继续向北京推进时，僧格林沁再次领军迎战，但在张家湾和八里桥的战斗中接连失利。咸丰帝被迫逃离北京，前往热河避难，而英法联军则攻入北京，造成了圆明园被毁的历史悲剧。事后，僧格林沁虽被革去了郡王爵位，但仍保留了钦差大臣的职务。

五、复起剿捻

咸丰十年（1860年）九月，随着捻军在直隶、山东及河间府一带的兴起，清廷面临着新的内部挑战。为了应对这一危机，清廷恢复了僧格林沁的郡王爵位，并命令他率领一万多名清军前往山东，对抗捻军。僧格林沁随即投入了这场艰巨的任务，带领部队与捻军展开了激烈的战斗。

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咸丰十一年（1861年）十二月，根据僧格林沁的请求，其哲里木盟长的职位由达尔罕亲王索特那木彭苏克接任。这表明僧格林沁将更多精力投入到镇压捻军的行动中。

到了同治元年（1862年），僧格林沁的努力得到了朝廷的认可，他被赏还博多勒噶台亲王爵，并被授予世袭罔替的权利，这意味着他的爵位可以由后代继承。与此同时，朝廷赋予了僧格林沁更大的权力，授权他节制调遣直隶、山东、河南、湖北、安徽五省的兵马。僧格林沁利用这一权力，集结了蒙古骑兵和其他省份提供的兵力，对捻军发动了一系列攻势。

在鄂东霍山黑石渡的一次战斗中，僧格林沁成功收降了捻军十几万人，并打散了另外十几万捻军。尽管取得了显着的战果，但清军也在战斗中付出了沉重的代价。

六、战死沙场

同治四年（1865年）四月，僧格林沁在与捻军的战斗中遭遇了致命的伏击。捻军利用战术优势，将僧格林沁引诱至山东曹州（今山东菏泽市）高楼寨，并在此设下了重重包围圈。四月二十四日晚（阳历5月18日），僧格林沁意识到局势危急，决定率领少数随从突围。在逃至曹州西北的吴家店时，僧格林沁不幸重伤坠马，最终被捻军战士张皮绠斩杀于麦田之中，年仅五十五岁。

僧格林沁的牺牲给清廷带来了巨大的震动，人们普遍认为失去了“国之柱石”。同治帝闻讯后，为之辍朝三日，并允许僧格林沁配享太庙，以示对其贡献的认可。朝臣和文人士大夫纷纷作诗悼念，表达了对这位忠诚将领的深切哀悼之情。

僧格林沁平素爱护百姓、善待士卒的形象深入人心。当他去世的消息传开后，民间自发地举行悼念活动，百姓们罢市哀悼，街道上充斥着悲痛的情绪。当灵柩返回北京时，沿途百姓献上了多达七十多柄的万民伞，并且在灵柩经过的地方，兵弁和平民皆自发地进行迎祭，哭泣之声震耳欲聋。

闰五月，清廷以亲王的规格为僧格林沁举行了隆重的葬礼。同治帝与慈安、慈禧两宫太后亲自出席祭奠仪式，并赐予他“忠”的谥号，还将僧格林沁的画像挂在紫光阁，以资纪念。此外，清廷还决定在北京、山东、河南、盛京等地建立“昭忠祠”，并在科尔沁左翼后旗吉尔嘎朗博王府东建造一座祠堂，供奉僧格林沁的图像。在额布力尔协日嘎地方，另建了一座僧格林沁的塑像祠，以表彰其功绩。

同年七月，清政府派遣专人护送僧格林沁的灵柩北上，最终将其安葬在科尔沁左翼世袭旗陵（今位于辽宁省法库县四家子乡公主陵村）。